Luigi Pillitu nacque il 15 settembre 1907 a Decimomannu, in Sardegna, dove frequentò la scuola elementare. Dal 1920 al 1925 visse in collegio, prima a Cagliari poi a Lucca. Nel 1925-1926 tornò a Cagliari, dove terminò gli studi ginnasiali. In quel periodo era simpatizzante del Partito sardo d'azione. 
Nel 1927 si trasferì a Firenze per gli studi liceali, che concluse a Città di Castello nel 1930, presso il Collegio convitto Serafini.
Si laureò in giurisprudenza presso la Regia Università degli studi di Perugia il 2 luglio 1934; fino al 1936 vi ricoprì l'incarico di assistente volontario presso l'Istituto di esercitazioni giuridico-politiche. 
Nel 1936 pubblicò il volume "Il reato continuato", fatto sulla base della sua tesi di laurea.
Nel 1938 si sposò con Iole Meroni.
Divenuto nel 1944 primo sindaco di Città di Castello, entrò a far parte della direzione della Democrazia cristiana tifernate. Nel 1945 fu nominato presidente del Consorzio per la ferrovia umbro-aretina. Dal 1946 al 1961 fu eletto consigliere nel consiglio comunale di Città di Castello; dal 1961 al 1966 promosse il rilancio della Cassa di risparmio locale e dell'intera economia altotiberina, creando la prima zona industriale dell'Umbria. 
Dal 1966 al 1976 fu presidente della Camera di commercio, industria e artigianato di Perugia. 
Oltre all'impegno politico, che privilegiò, dal 1974 al 1990 svolse anche attività forense in materia di diritto penale e civile. 
Morì a Perugia il 2 aprile 1998, dopo una lunga malattia.