Quarto di cinque figli di una famiglia contadina. Consegue il diploma magistrale pur avendo rifiutato il sostegno economico offerto dal proprietario dell’azienda agricola dove nel 1904 perde il braccio destro in un incidente. L’anno successive dopo la morte del padre (nel 1916 subito dopo la disdetta del contratto di mezzadria del podere che lavora) contribuisce alla fondazione della sezione del Psi di Umbertide e diventa segretario della sezione giovanile. Subire un primo processo dopo aver aperto altre sezioni socialiste nella zona ed essersi dedicato all’organizzazione delle leghe contadine. Nel 1920 è segretario della Camera del lavoro di Umbertide e l’anno successivo aderisce al PcdI, fondando la sezione di Umbertide, divenendone segretario ed entrando nel comitato provinciale di Perugia. A fine 1921 subisce una più grave aggressione squadrista. Verso la fine del 1922 emigra a Nizza, dove si trovano due fratelli maggiori, svolgendovi vari lavori e coordinando un gruppo di emigrati ed esuli italiani. Nel 1925 apre un negozio di generi alimentari che ben presto affida alla madre e alla sorella maggiore per stabilirsi a Milano e dedicarsi a tempo pieno all’attività politica. Dividendosi tra Italia e Francia è fatto soggetto di controlli della polizia e delle minacce degli infiltrati. A fine 1933 si trasferisce Tolone, aderisce alla Lidu ed è segretario dell’Unione popolare italiana.
«Dopo l’instaurazione del governo collaborazionista di Vichy viene arrestato e internato nel campo di Vernet sur Ariège. Nel 1941 viene rimpatriato e rinchiuso in diverse carceri prima di arrivare a Perugia. Il 4 marzo 1942 viene condannato a un anno di confino a Maierà (Cs). Nell’agosto 1943 rientra a Perugia e riprendere i contatti con l’antifascismo, ma a novembre viene nuovamente arrestato. Esce dal carcere nel giugno 1944, dopo la Liberazione della città, e il Pci gli affida l’attività sindacale: per tre anni è il segretario della ricostituita Camera del lavoro di Perugia. Nel 1945 costituisce a Perugia una cooperativa di consumo e l’anno successivo partecipa alla fondazione della Federazione provinciale delle cooperative. Nel febbraio 1947 entra nella segreteria nazionale del sindacato dei braccianti ed è segretario nazionale del sindacato delle tabacchine, sottoscrivendo il primo contratto nazionale di lavoro. Nel 1948 viene eletto senatore dal Pci (farà parte della 1ª Commissione permanente Affari della Presidenza del Consiglio e dell’Interno e della 6ª Commissione permanente Istruzione pubblica e belle arti) e due anni dopo entra nel Consiglio nazionale dei coloni e mezzadri. Nel 1951 diviene presidente della Federazione provinciale delle cooperative e l’anno successivo è eletto sindaco di Città di Castello.
Durante la campagna elettorale conosce Mirella Alloisio, genovese, ex partigiana, giornalista e attivista del Partito socialista italiano di unità proletaria (Psiup) e dell’Unione donne italiane (Udi), che a fine anno sposa. 
Nel 1953 viene ricandidato alle politiche in un collegio tradizionalmente vinto dai democristiani: non viene rieletto e si dedica a tempo pieno all’amministrazione della città, riconfermato nella carica di primo cittadino anche nel 1956» [Tommaso Rossi, Alunni Pierucci Francesco, http://www.antifascismoumbro.it/personaggi/alunni-pierucci-francesco].
Nel 1958 lascia l’amministrazione comunale, sostituito nella carica di sindaco da Giuseppe Maltoni, avvia un’impresa di costruzioni di abitazioni a prezzi popolari e riprende l’impegno nel settore cooperativo, in particolare dei mulini popolari prima di Castiglione del Lago, poi di Magione e quindi di Umbertide (che diventa una solida realtà economica).
A Perugia gli è stata intitolata una strada.